A la tête de la mission scientifique Lacroix-Giraud, il recueille de nombreux témoignages, réunit une impressionnante documentation photographique et cartographique des phénomènes volcaniques, au cours de deux séjours successifs à la Martinique. On doit à Alfred Lacroix le choix du site de l'observatoire volcanologique de la montagne Pelée, sur le morne des Cadets, à Fonds-Saint-Denis.

Son étude de la montagne Pelée publiée en 1904 (La montagne Pelée et ses éruptions. 662p.) marque alors les débuts de la volcanologie moderne. Alfred Lacroix est en effet à l'origine de la compréhension du phénomène des nuées ardentes, et de la définition du type éruptif Péléen.

Consulté lors de l'éruption de 1929-1932, Alfred Lacroix était favorable à l'évacuation et l'abandon total des communes détruites par l'éruption de 1902.